1991年，皮特在女性题材影片《末路狂花》(Thelma and Louis)中出演了一个搭便车的性感、阳刚青年(同时也是个抢劫犯)的角色，露面不到15分钟，但充分展示了其性感的面孔和坚实的腹肌，“一炮而红”，引起了好莱坞和女性观众们的注意，他也从一个不名一文的杂务工变成了好莱坞炙手可热的性感偶像。从此，他一发而不可收地在影坛创造着辉煌。

　　1992年对布拉德-皮特来说是不平凡的一年。这一年他主演了由著名演员兼导演罗伯特-雷德福执导的影片《大河奔流》(A River Runs Through It)。这是一部浪漫而深情的影片，皮特富于青春激情和收放自如的表演，令影片增色不少。明星出身的导演罗伯特-雷德福演技高超，对皮特影响颇深。罗伯特曾被称为美国第一美男子，因此皮特的纯真笑容也使其“罗伯特-雷德福的接班人”的绰号不胫而走。从这位前辈身上，皮特学到了许多宝贵经验，也正是罗伯特将布拉德-皮特推进了好莱坞的大门，给了他成功的机会。皮特从偶像明星成长为真正的演员了。次年，在《加州杀手》(Kalifornia)一片中，皮特扮演的是一个邋遢而凶残的杀手，他凭此片而获得1993年威尼斯电影节影帝。

　　1994年，皮特相继主演了《夜访吸血鬼》(Interview with the Vampire)和《秋日传奇》(Legends of the Fall)，迅速窜升为好莱坞最最炙手可热的头牌明星。在《夜访吸血鬼》一片中，皮特的表演与一号主角——如日中天的汤姆-克鲁斯相比，毫不逊色，几乎取代了克鲁斯的“情圣”地位，给观众留下深刻的印象。影评人对他的表现好评如潮，认为他有“超强的魅力吸引观众”。此片公演后，布拉德-皮特的冷酷俊美令许多女影迷痴狂，从而有了好莱坞“最性感演员”的称号。而《秋日传奇》几乎是为布拉德-皮特度身而作的，他那充满野性的外表和俊俏的动人魅力，令其他明星黯然失色。《秋》片上演后连续4周蝉联票房冠军，皮特本人也被《人物》杂志封为“世界上有史以来最性感的男人”，并因此获得金球奖最佳男演员奖提名。

　　1995年皮特出演了惊悚片《七宗罪》(Seven,又译《火线追击令》)，侦探一角演来非常出色、过瘾。同年皮特又拍摄了时空探险片《十二只猴子》(12 Monkeys,又译《未来总动员》)，片中皮特扮演了一个喋喋不休的精神病人，戴着一副棕色的隐形眼镜，一脸病态的笑容，但这些并没有掩盖他精湛的演技。他不但赢得了影评界的高度赞扬，而且还荣获了奥斯卡提名。

　　1996年，由皮特与罗泊特-德尼罗等诸多明星合作的《沉睡者》(Sleepers)高居当年票房第三。在1997年的《与魔鬼共行》(The Devil's Own)一片中，他又把一个爱尔兰共和军的恐怖分子演得活灵活现。同年的《西藏七年》(Seven Years in Tibet)，他又生动地扮演了一位奥地利旅行家。至1998年的《第六感生死缘》(Meet Joe Black)，他的薪水已涨到1750万美元加抽1%。

　　1999年，皮特和导演大卫-芬奇再度合作，拍摄了《搏击俱乐部》(Fight Club)，这是两人在《七宗罪》合作后的又一部作品。皮特在剧中扮演一位肥皂推销商，为此，他还特地在一间小店的老板娘那里上了一堂“制造肥皂”的课程，他的这种敬业精神确实令人折服。

　　皮特日益注重自身的形象，他有着俊朗的外形，拍戏时却希望大家多关心他的演技，少留意他的外表，也少注意他的绯闻。他一直比其同辈的靓仔小生来得低调，沉稳，向来不喜欢个人的私生活曝光，尤其是爱情生活。但皮特似乎对他的搭档女主角总是能产生爱慕之情，从初上银幕时因电影《下课后》而结识吉尔-舒兰，到朱莉叶-露易斯，再到《七宗罪》的温妮丝-帕特洛。后结识珍妮佛-安妮斯顿，皮特和32岁的珍妮佛-安妮斯顿交往两年，两人已到了谈婚论嫁的程度。但最近清秀甜美的当红女歌手“小甜甜”布兰妮也打起了皮特的主意，她说很想与皮特约会，常常在公开场合向皮特示爱，并在她的冰箱上贴着皮特的海报，“每天早晨醒来第一件事就是去亲他，他真是性感”。珍妮佛已备感压力，规劝布兰妮“好自为之，少打布拉德的主意”。

　　布拉德-皮特对自己的评价是“虽然认为自己是好演员，但觉得自己还不算是优秀的演员”。能在红极一时时保持清醒的头脑，年轻俊美的布拉德-皮特应当不会令观众失望。